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    大牛Edward H. Sargent最新Nat. Catal. | 气体覆盖度也能影响产物选择性! ... ...

  • 来源: 时间:2019-11-12 13:22

导语:CO是工业生产中一种大宗的气体,将廉价的CO高效地电催化转化为高价值的原料,例如乙烯具有重要的价值。然而,CO电还原反应(CORR)制备乙烯的选择性和能量效率低。如何提高CORR产物的中乙烯的选择性以及能量转化效率具有重要的意义。


——背景——

电化学还原CO2制备高价值的化学品如乙烯是一种构建新的碳循环的方式,也能作为一种有效的能量转化方法储存过量的可再生的电能(风电,太阳能发电等等),也是最近比较热门的研究方向。Edward H. Sargent课题组发现CO2能在强碱性电解质中进行高效的还原(CO2还原又发Science,这一次是得到乙烯!),但是强碱性的电解质容易导致碳酸盐的形成,而使用CO替代CO2作为原料,可以避免这种情况发生。不过,使用CO作为原料时,其电还原的选择性以及效率需要进一步提高和改善。


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共同第一作者:Jun Li,Ziyun Wang,Christopher McCallum

通讯作者:EdwardH. Sargent , David Sinton 

通讯单位:加拿大多伦多大学,美国阿公国家实验室

DOI: 10.1038/s41929-019-0380-x



——本文亮点——

Edward H. Sargent课题组发现,在CORR反应中,通过减少催化表面CO的覆盖度,可以提高产物中乙烯的选择性。通过使用密度泛函理论,作者发现较低的CO覆盖率可稳定与乙烯相关的中间体,而较高的CO覆盖率则有利于含氧化合物的形成。最后,作者通过调整一氧化碳浓度和反应速率,进行CO局部的利用率的控制,在> 800 mA cm-2电流密度下,实现了72%的法拉第效率。


——图文快解——

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图1 电解质KOH浓度对CORR性能的影响。

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图2 DFT计算不同CO覆盖度下的中间体情况。

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图3 反应中使用的Cu基催化剂的表征。

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图4 不同CO覆盖度下CORR的活性。


——作者简介——

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